Natalia Kills wurde als Tochter eines afro-jamaikanischen Vaters sowie einer uruguayischen Mutter geboren und wuchs in Bradford auf. Sie studierte klassisches Drama an der "London Academy of Music and Dramatic Art" und pendelte ständig zwischen London und Florida, wo sie Verwandte hatte. Die Karriere von Natalia Kills begann im Showbusiness. Sie hatte Rollen in der TV-Sitcom "All about me" und in der Radioshow "The Archers". Doch im Alter von 14 Jahren begann sie auch Songs zu schreiben und so ihren Steckbrief auf eine Karriere als Sängerin vorzubereiten.
Natalia Kills betonte immer wieder, dass sie ihren Durchbruch dem Sieg in einem Radio-Battle zu verdanken hätte. Als "Verbalicious" veröffentlichte sie ihre erste Single "Don't play nice" bei dem Label "Adventures in Music". 2007 postete die Sängerin ihr selbstproduziertes Demoband "Wommanequin" auf ihrer "MySpace"-Seite und bekam so die Aufmerksamkeit der großen Plattenindustrie. Ihr Song wurde mehr als zwei Millionen Mal angeklickt und Natalia Kills erreichte die Spitze der Charts von Musikern ohne Plattenvertrag. Als sie daraufhin Angebote für Auftritte und Konzerte in den USA bekam, zog sie nach Los Angeles.
Dort angekommen wurde sie dem Produzenten will.i.am vorgestellt, der erst einmal einige Überzeugungsarbeit leisten musste, um die Sängerin unter Vertrag zu bekommen. Erst durch ihren Vertrag mit "will.i.am Music Group" erhielt sie den Künstlernamen "Natalia Kills", da die Kollegen ihren richtigen Nachnamen Cappuccinni zu kompliziert fanden. Ihr Debütalbum brachte die Sängerin 2011 unter dem Titel "Perfectionist" raus. Die erste Singleauskopplung "Mirrors" schaffte es in Deutschland direkt in die "Top 10". Danach war sie als Support-Act anderer Musikgrößen auf Tour, darunter Kesha, Katy Perry und die "Black Eyed Peas".